论文标题为“Boosting the Proton-coupled Electron Transfer via Fe-P Atomic Pair for Enhanced Electrochemical CO2 Reduction”（Fe-P原子对催化剂促进质子耦合电子转移增强电化学二氧化碳还原）。武汉大学高等研究院为第一署名单位，武汉大学高等研究院2021级博士研究生张巧和阳明交通大学的HsinJung Tsai为共同第一作者。武汉大学翟月明教授、阳明交通大学洪崧富教授、苏州科技大学杨鸿斌教授、重庆大学唐青教授为通讯作者。在电催化CO2还原制CO的过程中，单原子催化剂因其表现的优异性能而备受关注。然而，由于中间体的非最佳吸附能，这些催化剂通常面临高过电位和竞争反应析氢的问题。异质原子掺杂或双金属原子对构建等策略被提出，以调控金属中心的配位环境和电子结构，并促进CO2的活化和转化。但在中性和碱性环境中，缓慢的质子耦合电子转移(PCET)动力学过程仍然限制了其整体性能向工业规模发展。因此，除了降低CO2活化和*CO解吸步骤的能垒外，提高PCET步骤的动力学可以进一步提高CO2RR，但由于单原子催化剂中单一活性位点的简单性，同时优化CO2和H2O的活化存在很大的局限性。翟月明团队与洪崧富、杨鸿斌及唐青等教授团队提出了构建多元单原子组装体的策略，设计了Fe-P原子对催化剂(Fe1/PNG)，Fe1/PNG在2.5V的槽压下，在膜电极测试中表现出接近1 A的工业级电流，FECO超过90%，CO电流密度超过Fe1/NG3倍以上。利用多原位谱学技术揭示了Fe-P原子对中P原子的协同效应，并利用原位ATR-SEIRAS通过对催化剂上的界面水进行分析，发现随着阴极偏压的增大，相较于Fe1/NG，Fe1/PNG上界面水中的K·H2O的相对比例明显增加，而这与其随电位变化而增大的CO的电流密度相对应。进一步结合DFT计算，发现P提供了额外的吸附位点从而加速水解离、促进CO2的氢化和增强CO2还原活性。这种原子对催化策略可以实现对多种反应物和中间体的调节，突破了单原子催化剂固有的局限性。
翟月明团队的研究工作得到了国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费、学校科研公共服务条件平台的支持。该成果得到了华中科技大学杨旋教授的大力帮助。原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202311550
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