Nat. Commun.：中大雷丹妮、王成新团队在固态锂金属电池领域取得重要突破

来源：中山大学材料科学与工程学院 2022-12-22

导读：近期，中山大学材料科学与工程学院雷丹妮副教授、王成新教授团队通过加入乙醇铝纳米线添加剂调控商业化有机电解液的组分，在电极表面原位生成富含氧化铝的稳定固态电解质膜，从而提高电极/电解液界面相容性及稳定性，获得了高能量、高稳定锂金属电池（Nature Communications, 2022, 13, 1297）。

高能量锂金属电池因锂枝晶生长以及不可控副反应容易发生短路甚至爆炸起火。通过电解质工程诱导锂金属均匀沉积以及抑制副反应，是提高锂金属电池安全性和循环稳定性的有效策略。近期，中山大学材料科学与工程学院雷丹妮副教授、王成新教授团队通过加入乙醇铝纳米线添加剂调控商业化有机电解液的组分，在电极表面原位生成富含氧化铝的稳定固态电解质膜，从而提高电极/电解液界面相容性及稳定性，获得了高能量、高稳定锂金属电池（Nature Communications, 2022, 13, 1297）。该团队进一步将乙醇铝纳米线转变成铝酸镁纳米线，设计制备了刚柔并济的复合凝胶聚合物电解质，有效抑制了锂枝晶生长，从根本上提高了锂金属电池的安全性。该创新成果于2022年12月11日发表在国际著名学术期刊Advanced Science（https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202205108）。

在传统有机-无机复合凝胶聚合物电解质中，无机填料与聚合物在结构和性质方面的差异性导致两者的界面相容性差，增加了电池内部界面阻抗，难以构建均匀、快速的锂离子传输通道，无法实现锂离子在锂金属负极表面均匀沉积。更重要的是，无机填料与聚合物之间的孔隙中的电解液会与无机填料表面的悬挂基团发生副反应而快速消耗，使其匹配高负载正极变得极为困难。因此，改善有机聚合物与无机陶瓷之间的界面相容性对于实现高性能固态锂金属电池具有重要意义。目前已报道的提高有机-无机复合材料界面相容性的主要方法是通过化学键形成有效连接，其只适用于特定的化合物，无法得到广泛应用。因此，开发一种普适、简单的方法提高界面相容性，对于减少锂离子界面传导阻抗，实现高性能固态锂金属电池是一项具有重要科学意义且充满挑战的工作。

鉴于此，该团队制备了三维发光纳米线膜作为内光源，降低纳米线表面的光引发剂裂解生成活性自由基的能垒，进而使PEO单体自由基在纳米线上优先成核并链增长，促进PEO紧密包覆在纳米线表面，提高了有机-无机相间相容性，从而将PEO基质均匀网格化（图1）。锂离子在网格化的PEO中定向传导，并在锂金属负极表面限域成核进而均匀沉积，获得了无枝晶准固态锂金属电池。该复合凝胶聚合物电解质膜在25 ℃下展现出高的离子电导率（5.66×10−4 S cm−1）和高电压稳定性（5.2 V）。通过匹配高负载LiFePO4正极（12 mg cm−2）和锂金属负极的全电池在室温下循环120次的容量保持率为88%，优于目前所报道的准固态锂金属电池（图2）。该工作极大地推动了固态锂金属电池的商业化进程。

图1复合凝胶聚合物电解质膜的制备示意图及结构表征

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图2不同电解质匹配LiFePO4正极的全电池长循环性能和倍率性能

该论文的独立第一作者是中山大学材料科学与工程学院博士研究生叶思阳，共同通讯作者是王成新教授及其团队雷丹妮副教授。中山大学材料科学与工程学院为论文唯一完成单位。该研究工作受到国家自然科学基金、广东省自然科学基金、中山大学高校基本科研业务费以及中山大学测试中心的大力支持。

参考资料：https://mse.sysu.edu.cn/article/2404

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