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华中科大王得丽团队在镍基电催化剂调控方面取得重要进展

来源:华中科技大学      2022-06-10
导读:王得丽、赵旭团队提出一种独特的催化剂价电子分布调控策略,通过在超薄氮化镍纳米片催化剂中构造镍缺陷,诱导氮化镍中的价电子发生离域或缺失,从而有效调节了碱性氢氧化反应中间体的吸附与转化过程,显著降低氢氧化反应能垒。

6月7日,《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)杂志在线刊发了华中科技大学化学与化工学院王得丽、赵旭团队的最新研究成果“调控镍活性中心的价层电子分布实现高效氢气电催化氧化” (Controlling the Valence-Electron Arrangement of Nickel Active Centers for Efficient Hydrogen Oxidation Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.202206588 )

近年来,随着我国双碳目标的提出,以碱性膜燃料电池为代表的氢能转化技术的开发受到重点关注。然而,该技术还存在着相当的技术瓶颈,主要在于电池阳极碱性氢氧化反应中镍催化剂的活性较低,无法实现对贵金属催化剂的有效替代,严重制约了碱性膜燃料电池的成本与效率。

针对这一问题,王得丽、赵旭团队提出一种独特的催化剂价电子分布调控策略,通过在超薄氮化镍纳米片催化剂中构造镍缺陷,诱导氮化镍中的价电子发生离域或缺失,从而有效调节了碱性氢氧化反应中间体的吸附与转化过程,显著降低氢氧化反应能垒。研究表明,在适当的电极载量下,该催化剂在碱性膜燃料电池阳极氢氧化反应中的电流密度可超过商用铂催化剂,且在循环使用2000次后,性能未见明显衰减。此外,该催化剂还具备比商用铂催化剂显著提升的抗CO毒性。该项研究成果为开发廉价高效的碱性膜燃料电池催化剂提供了新思路。

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镍缺陷的引入对调节价电子排布及碱性氢氧化反应过程的影响


华中科技大学为该项工作的第一完成单位及通讯单位,化学与化工学院赵旭副教授为该论文的第一作者,王得丽教授为论文通讯作者。该论文得到中国科学技术大学在理论计算,中科院高能物理研究所在同步辐射光源方面的帮助。该研究得到了国家自然科学资金(22002046和91963109)以及华中科技大学启动基金(2020kfyXJJS063)的资助。

论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202206588

参考资料:http://chem.hust.edu.cn/info/1053/9882.htm




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