电化学分解水制氢被认为是满足可再生清洁能源需求的有效途径。贵金属铂,在酸性条件下是最有效的析氢催化剂,但在碱性或中性电解液中,铂在析氢过程中水解离能力差,转化效率较酸性条件下低2至3个数量级。非贵金属催化剂基于成本优势被广泛研究,但是析氢过电势和耐久性仍然低于铂基催化剂。针对上述问题,将贵金属和过渡金属合金化是提高催化活性和稳定性,降低成本的有效途径,但是对于合金催化剂高效率的催化背后来源却仍需探索。因此,寻求碱性和中性电解液下的高效催化剂,以及探明其催化机制是研究者们待解决的焦点问题。
为此,谭勇文教授团队通过传统冶金技术结合脱合金工艺,制备出不同比例的三维纳米多孔Cu-Ru合金。得益于多孔合金的高比表面积以及合金原子的协同作用,作为碱性电催化析氢催化剂,Ru-Cu合金(np-Cu53Ru47)表现出比商用Pt/C催化剂更高的活性和耐久性。团队进一步采用原位同步辐射表征和理论模拟计算等手段对纳米多孔铜钌合金在真实催化条件下进行系统的研究,发现钌原子掺入铜基体中,调制了合金的电子结构,不仅加快了水分子吸附和活化的反应步骤,还优化铜位点及钌位点对氢中间体的吸附-解吸能垒。这项工作不仅成功地合成了双金属合金并系统的研究其催化活性来源,而且为实现廉价而有效的能量转换系统开辟了道路。
上述研究受到国家自然科学基金、中央高校基本科研基金、湖南大学汽车车身先进设计制造国家重点实验室自主研发项目和中南大学粉末冶金国家重点实验室开放课题的资助。
文章详见链接:https://doi.org/10.1021/acsenergylett.9b02374
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